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北理工團(tuán)隊(duì)在等離激元光熱催化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展


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近日,北京理工大學(xué)劉佳、張加濤教授團(tuán)隊(duì)在等離激元光熱轉(zhuǎn)換材料的開(kāi)發(fā)與催化應(yīng)用領(lǐng)域取得重要進(jìn)展,相關(guān)研究成果以“Cu2FeS2: Discovery of an Exceptional Thermoplasmonic Semiconductor via Arrested Cation Exchange”為題在國(guó)際頂級(jí)期刊《Advanced Materials》發(fā)表(DOI: org/10.1002/adma.202522120)。這一研究成果為發(fā)展新型非貴金屬等離激元半導(dǎo)體提供了全新的材料體系,在光熱催化等依托于光熱轉(zhuǎn)換過(guò)程的多個(gè)研究領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。該工作以北京理工大學(xué)為第一通訊單位,材料學(xué)院劉佳副教授、化學(xué)與化工學(xué)院張加濤教授為本論文共同通訊作者,博士研究生李岳美為第一作者。

理想的等離激元光熱轉(zhuǎn)換材料需同時(shí)具備高效的光吸收與光熱轉(zhuǎn)換能力,盡管Au、Cu2-xS、TiN、MXenes等光熱轉(zhuǎn)換材料受到了廣泛關(guān)注,該領(lǐng)域的發(fā)展仍需要不斷拓寬材料選擇,尋找效率和成本上更具優(yōu)勢(shì)的新材料體系。本研究采用化學(xué)熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)的陽(yáng)離子交換非平衡態(tài)合成為手段,獲得了一種曾被理論預(yù)測(cè)、但自然界不存在且從未被實(shí)驗(yàn)合成的新物質(zhì)Cu2FeS2。該材料在300-1500 nm具有非常優(yōu)異的局域表面等離激元共振(LSPR)光吸收能力,摩爾消光系數(shù)>107 M?1 cm?1,高于鹵化物鈣鈦礦光吸收材料,并且在可見(jiàn)-近紅外寬光譜范圍內(nèi)表現(xiàn)出68%-90%的高光熱轉(zhuǎn)化量子效率(PCE),性能優(yōu)于A(yíng)u納米顆粒及Ti3C2基MXene等目前主流的光熱轉(zhuǎn)換材料。

研究表明,Cu2FeS2具有不同于Cu5FeS4、CuFeS2 等其它Cu-Fe-S半導(dǎo)體的特殊電子結(jié)構(gòu)特性:例如,Cu2FeS2中Cu和Fe元素均以混合價(jià)態(tài)(Cu0/Cu+和Fe2+/Fe3+)存在,具有0.16 eV的超窄帶隙和高導(dǎo)電性,其自由電子濃度高達(dá)~1021 cm-3,為產(chǎn)生顯著的LSPR效應(yīng)提供了物理基礎(chǔ)。此外,Cu2FeS2還具有強(qiáng)電子-聲子耦合作用,其本征電子-聲子耦合時(shí)間僅為103 fs,因此能夠在飛秒時(shí)間尺度內(nèi)將吸收的光能迅速轉(zhuǎn)化為晶格熱能,較Au 納米顆粒的皮秒尺度快了一個(gè)數(shù)量級(jí)。這些固有物理屬性上的優(yōu)勢(shì)共同決定了Cu2FeS2十分優(yōu)異的等離激元光熱轉(zhuǎn)換性能。

在光熱催化甲烷干重整反應(yīng)中,負(fù)載Ru助催化劑的Cu2FeS2在無(wú)需外加熱源、2.3 W cm-2低光強(qiáng)光照條件下實(shí)現(xiàn)了5.2%的光能-化學(xué)能轉(zhuǎn)化效率。除了在光熱催化中的應(yīng)用潛力,這種新材料還有望在光熱生物診療、太陽(yáng)能海水淡化、太陽(yáng)能收集納米流體、熱等離激元微納制造與激光打印、光熱泳動(dòng)納米馬達(dá)、光熱納米致動(dòng)器、光熱納米機(jī)器人等多個(gè)以光熱轉(zhuǎn)換為核心原理的研究領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。

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圖1 Cu2FeS2的形貌與成分表征

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圖2 Cu2FeS2的物相鑒定與局域結(jié)構(gòu)分析

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圖3 Cu2FeS2的形成機(jī)理研究 

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圖4 Cu2FeS2的光吸收與光熱轉(zhuǎn)換性能研究

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圖5 Cu2FeS2的等離激元光熱轉(zhuǎn)換機(jī)理分析

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圖6 Cu2FeS2在甲烷干重整反應(yīng)中的等離激元光熱催化性能研究

論文詳情:Yuemei Li, Hongfei Gu, Zexuan Lu, Haoqing Zhang, Mengyao Su, Xiuming Zhang, Jia Liu*, Wenxiong Shi*, Jiatao Zhang*, Cu2FeS2: Discovery of an Exceptional Thermoplasmonic Semiconductor via Arrested Cation Exchange. Adv. Mater. 2026, e22120.

文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202522120


附作者簡(jiǎn)介:

劉佳,北京理工大學(xué)材料學(xué)院長(zhǎng)聘副教授,博士生導(dǎo)師。主要從事太陽(yáng)能光-化學(xué)轉(zhuǎn)化硫?qū)俅呋牧系脑O(shè)計(jì)與合成,以通訊/第一作者在Chem. Rev., Sci. Adv., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., ACS Energy Lett., Nano Lett.等期刊發(fā)表論文40余篇,主持國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目3項(xiàng),作為第二完成人榮獲北京市自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)。   

張加濤,北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院院長(zhǎng),智能分子材料與高通量制造北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任,英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士,國(guó)家級(jí)領(lǐng)軍人才。主要從事半導(dǎo)體納米材料合成化學(xué)、組裝及其光電新能源、生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用研究。以第一/通訊作者在Nature, Science, Chem. Rev., Nature Nanotech., Sci. Adv., Nature Commun., J. Am. Chem. Soc., Chem, Angew. Chem., Adv. Mater.等國(guó)際頂級(jí)SCI學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表論文200余篇,研究工作已被他人引用1萬(wàn)8千余次,H因子63。成果獲得北京市自然科學(xué)二等獎(jiǎng)(排1),中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)(排1)。目前擔(dān)任中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)納米材料與器件分會(huì)副理事長(zhǎng),中國(guó)化學(xué)會(huì)理事,中國(guó)化工學(xué)會(huì)化學(xué)工程專(zhuān)業(yè)委員會(huì)委員,中國(guó)化工學(xué)會(huì)智能制造專(zhuān)委會(huì)委員,中國(guó)金屬學(xué)會(huì)功能材料分會(huì)委員等職。Science合作期刊Energy Material Advances 期刊執(zhí)行副主編,Nano Res., PNS: MI, Rare Metals 3個(gè)SCI期刊編委。榮獲2019國(guó)際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)(IUPAC)新材料及合成杰出獎(jiǎng)、中國(guó)材料學(xué)術(shù)聯(lián)盟IFAM2018青年科學(xué)家獎(jiǎng)、2023/24年科睿唯安高被引科學(xué)家等。

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